La bandera de lucha y principal preocupación del nuevo gobierno se concentró en el desarrollo del programa de promoción popular, que tenía como objetivo generar espacios de participación, en la vida pública, a los grupos marginados.

La bandera de lucha y principal preocupación del nuevo gobierno se concentró en el desarrollo del programa de promoción popular, que tenía como objetivo generar espacios de participación, en la vida pública, a los grupos marginados. Esto se lograría impulsando un agresivo proyecto de disminución del analfabetismo y la expansión de organizaciones de participación ciudadana, tales como sindicatos, juntas de vecinos, centros de madres, cooperativas, entre otros.

En 1968, se dictó la ley de Juntas de Vecinos, que además legalizó los centros de madres y otras organizaciones comunitarias. Por su parte, los sindicatos aumentaron el número de afiliados, pasando de unos 270 mil que había en 1964, a alrededor de 500 mil en 1970.
En el terreno económico, este plan contemplaba la profundización de la ley de Reforma Agraria y la Chilenización del cobre. En 1967 se dictaron, después de una larga discusión en el Parlamento, las leyes de Reforma Agraria y Sindicalización Campesina. Hasta 1970, se expropiaron alrededor de 3 millones y medio de hectáreas, las que se entregaron a asentamientos cooperativos conformados por los campesinos, tierras que luego debían deslindarse. Los asentamientos estaban bajo la supervisión de la Corporación de la Reforma Agraria (CORA).

El proceso de Chilenización del cobre fue una de las grandes realizaciones de Frei y tenía como objetivo lograr una mayor participación del Estado en la explotación de este recurso. Para ello, en 1967, el gobierno adquirió grandes paquetes accionarios de las filiales de las empresas estadounidenses que explotaban los yacimientos cupríferos de Chuquicamata, El Teniente, La Exótica y Andina. Para manejar estos nuevos intereses económicos se creó la Corporación del Cobre (Codelco), que pasó a responsabilizarse por las ventas y producción de este mineral. Gracias a una política de liberación de impuesto para la importación de maquinarias, la pequeña, mediana y gran industria del cobre modernizaron sus instalaciones.

El plan de Chilenización del cobre dio resultados positivos, ya que durante el gobierno de Frei se produjo un aumento del producto geográfico bruto de un 5 por ciento. Por otra parte, condujo a un superávit en la balanza de pagos equivalente a 168 millones de dólares en 1969, y a un descenso en el endeudamiento de 200 millones de dólares a tan solo 91 millones. Al igual que los otros gobiernos, Frei se esforzó por frenar la inflación, que en 1964 había llegado a un 36,5 %. Para ello se implementó una serie de medidas que la redujeron, en 1966, al 17 %. Sin embargo, esta política comenzó a flaquear en 1967, cuando la inflación aumentó al 21,9 %, y que al término de su gobierno llegó al 34,9 %.

Con la finalidad de entregar una educación moderna y socialmente útil, esta administración emprendió una vasto plan de reformas. La enseñanza primaria fue ampliada a ocho años y pasó a llamarse Enseñanza Básica, y la secundaria se disminuyó de seis a cuatro años, denominándose Enseñanza Media, y se dividió en dos áreas, científico-humanista y técnico-profesional. A la vez, se promulgó la ley de guarderías infantiles, para acoger a la población infantil de 1 a 6 años. Se redujo el analfabetismo, de un 16,4 % a un 11 %, y se construyeron más de 3.000 nuevas escuelas.

Hacia las elecciones de 1970.

Durante el gobierno de Frei se había producido una reorganización del panorama político nacional. En 1969, el radicalismo se dividió y una parte de este se fue a la derecha y la otra a la izquierda que, hasta entonces, se denominaba FRAP y que se reorganizó en la Unidad Popular. Este conglomerado reunía a los partidos Socialista, Comunista, Democracia Radical y al Movimiento de Acción Popular Unitario (MAPU), que había nacido, en 1969, luego de la división de la Democracia Cristiana.

La izquierda más radicalizada estaba representada por el Movimiento de Izquierda Revolucionaria (MIR), que había surgido en la Universidad de Concepción en 1965, de la unión de grupos procedentes de las Juventudes Comunistas (JJ.CC.) y del Partido Socialista.
La derecha, por su parte, creó un nuevo referente llamado Partido Nacional, nacido del colapso electoral de conservadores y liberales en la elección parlamentaria de 1965.

Por otra parte, en 1968 se produjo la reforma universitaria, inspirada, parcialmente en el movimiento francés del mismo año, que condujo a los alumnos a tener mayor participación en los claustros universitarios.

Lentamente, a fines del gobierno de Frei se comenzó a engendrar un ambiente de polarización y violencia política. Así se llegó a la elección de 1970, en donde se enfrentaron tres candidatos, los "tres tercios": Jorge Alessandri, apoyado por el Partido Nacional; Radomiro Tomic, representante de la Democracia Cristiana, y Salvador Allende, abanderado de la Unidad Popular.

En este marco político, el 4 de septiembre de 1970 se llevaron a cabo las elecciones, en las que Allende obtuvo una mayoría relativa de 36,6 por ciento, que significaba que solo unos 39.175 votos lo separaban de su más cercano competidor, Alessandri (que había obtenido un 35,3 por ciento).
Como Allende no reunió el 50 por ciento más uno de los votos válidamente emitidos, de acuerdo con la Constitución el Congreso debía ratificarlo. Y fue por ello que se iniciaron conversaciones entre la Unidad Popular y la Democracia Cristiana, tendientes a lograr el apoyo de este último partido, que inclinaría la balanza hacia uno u otro de los candidatos que habían alcanzado las dos primeras mayorías.

Tras acordar y firmar un pacto denominado Estatuto de Garantías Constitucionales –un acuerdo en que, entre otras cosas, ambas partes se comprometían a conservar libertades como la de enseñanza, prensa, asociación y reunión–, el camino para Allende parecía despejado.

Sin embargo, algunos sectores de derecha promovieron un golpe de Estado, y para ello intentaron secuestrar al comandante en jefe del Ejército, general René Schneider, quien, finalmente, resultó muerto a consecuencia del fallido intento. Además, a ello se sumaban las presiones de Estados Unidos tendientes a evitar que Allende asumiera el poder.

En este cargado ambiente, el Congreso pleno, el día 24 de octubre de 1970, ratificó a Salvador Allende como presidente de Chile. Y el 4 de noviembre, este juraba como primer mandatario socialista democráticamente elegido en el mundo.